【摘要】 为了应对这一挑战，我们采用了持续的原位锂补给策略，包括在长期循环过程中通过精确的容量控制系统地释放额外的锂库存。

锂离子电池(lib)面临的一个长期挑战是活性锂的消耗与SEI的形成。这将导致初始循环中不可逆的锂损失，并在随后的循环中逐渐进一步耗尽活性锂。

 

虽然预锂化已被证明可以通过向电池中引入额外的活性锂来有效地补偿这种损失，但之前的研究主要集中在抵消初始锂损失上，往往忽略了整个循环过程中持续的锂消耗。

 

为了应对这一挑战，我们采用了持续的原位锂补给策略，包括在长期循环过程中通过精确的容量控制系统地释放额外的锂库存。我们的方法采用锂补充分离器(LRS)包覆方形二锂碳纳米管(Li2C4O4-CNT)作为锂补偿试剂。

 

将Li2C4O4放置在分离器上，而不是阴极内，可以显著减少传导途径的中断，抑制与LiFePO4的催化反应，防止碳残基的形成。

 

当在LiFePO4石墨电池系统中实施时，我们的方法在初始循环中产生了令人印象深刻的12.9%的容量提高，并且在700次循环中产生了97.2%的容量保留率，超过了对照组在426次循环后显示的80%的容量保留率。

图11(C)LFP||GR电池的初始充放电曲线【1】

 

图2 LFP||G的速率性能0.5C下满电池循环稳定性的比较【1】

 

进一步研究了CLR和SLR的电化学性能。图1给出了具有CLR和SLR的全电池配置的初始充放电曲线。值得注意的是，与原始电池(LFP||Gr)相比，CLR和SLR电池的初始充放电能力都有所提高。

 

在LFP||Gr充满电时，观察到锂损失14.5%，导致放电容量为140 mA h g1。相比之下，SLR和CLR电池表现出显著改善的性能，充电容量分别为188和186 mA h g1，放电容量分别为158和156 mA h g1。

 

这些值与在LFP / Li半电池中获得的值非常接近。此外，Li2C4O4对CLR和SLR的氧化电位保持相似，约为3.8 V。LFP||Gr、SLR和CLR电池的速率和长期循环性能如图2所示。

 

与对照电池相比，SLR和CLR电池都显示出更好的速率性能。然而，在5C下经过几次循环后，CLR电池的容量很难恢复到初始水平，而SLR电池在倍率降至0.5C后表现出良好的容量恢复。关于长期循环性能，与SLR电池相比，CLR电池表现出更快的容量退化速。

 

与传统的阴极补锂（CLR）方法相比，我们的隔膜补锂（SLR）方法具有显着的优势。它有效抑制LFP颗粒催化Li2C4O4分解为CO2和C，减少电池中的残炭，产生更高的能量密度。

 

当压力水平达到一定阈值时，产生的气体可以通过自动排气阀释放。 LRS 还充当次级集电器，降低阻抗，并与现有的 LIB 制造工艺无缝集成。通过调整Li2C4O4-3CNT涂层厚度可以精确定制LRS面积容量，以满足各种锂补偿需求。

 

当在 LFP||Gr 全细胞中实施时，iALL 得到了有效补偿。在此基础上，我们进一步制定了创新的长期锂补充策略，以解决持续活性锂损失（cALL）问题。通过优化锂补充程度（LRD），分配额外剂量的Li2C4O4，可以通过调节长期循环过程中的充电容量和截止电压来系统地释放Li2C4O4。

 

这导致在锂离子电池的整个生命周期中持续补充活性锂，从而实现满容量并延长循环寿命。通过结合电池管理系统（BMS）来监控电池的健康状态（SOH），该领域的未来研究可以优化设置，以实现更高效、更智能的全循环寿命锂补偿。

 

此外，我们提出了一种在石墨阳极中存储额外锂库存的策略，以消除循环过程中的放气。这确保了在电池的整个使用寿命期间自发且可持续的锂补充。

 

这些结果为实现原位补锂和有效减少循环过程中的锂损失提供了新的见解，促进了高能量和长寿命锂离子电池的发展。

 

【1】Liu G, Wan W, Nie Q, et al. Controllable long-term lithium replenishment for enhancing energy density and cycle life of lithium-ion batteries[J]. Energy & Environmental Science, 2024, 17(3): 1163-1174.

 

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