费米能级工程通过调整衬底实现拓扑绝缘膜

Bi₂Se₃和Bi₂Te₃是第二代拓扑绝缘体。它们有一个整体绝缘带隙，同时也具有导电的、无间隙的表面态，受到时间反转对称性的保护。拓扑绝缘体Bi₂Se₃和Bi₂Te₃的费米能级通常远高于Dirac点，这归因于本征施主缺陷，如反位和阴离子空位。Liu^[1]等人通过第一性原理计算表明，衬底可以相当大地调制TIS的费米能级。研究发现，在Bi₂Te₃/石墨烯和Bi₂Te₃/Si(111)中，衬底由于功函数较低而起到给电子体的作用，并提高了TiS的费米能级。发现较厚的TI膜具有较大的态密度，因此转移到TI的电荷导致较小的费米能级移动，这与实验结果很好地一致。他们的计算发现，氟化衬底F-石墨烯和F-Si(111)具有很高的功函数并成为电子受体，导致TiS的费米能级下移。

TIS的许多独特和吸引人的性质都源于体能隙中狄拉克类型的表面态。TIS的应用强烈地依赖于狄拉克点相对于费米能级的位置。理想的情况是费米能级穿过TI的狄拉克点，因此输运只能通过拓扑表面态发生。否则，拓扑表面态将被体导电态所支配，使得对拓扑表面态的利用和控制变得困难。以前的计算发现，无缺陷的自支撑Bi₂Se₃和Bi₂Te₃薄膜的费米能级位于它们的狄拉克点附近。然而，实验观察到Bi₂Se ₃/石墨烯和Bi₂Te₃/Si(111)的费米能级明显高于Dirac点。这通常归因于Bi₂Se₃和Bi₂Te₃中固有的施主缺陷，如Se和Te空位或反位，这些缺陷会使费米能级远远高于狄拉克点，使拓扑表面态淹没在缺陷态的背景中。基于这一认识，建议通过适当的掺杂来克服这些困难。

实验表明，通过的Sb，Pb，Ca和Sn掺杂，可以将Bi₂Se₃的费米能级调谐到Dirac点附近的禁带内。但是，高浓度的掺杂会导致体禁带内的杂质带，导致器件性能下降。另一种方法是减少Bi₂Se₃和Bi₂Te₃薄膜中的缺陷。利用超高真空分子束外延(MBE)技术，在石墨烯、Si和GaAs衬底上成功地制备了高质量的Bi₂Se₃，Bi₂Te₃和Sb₂Te₃薄膜。Se或Te空位和反位已被最小化。

图1 (A)纯Bi₂Se₃，(B)Bi₂Se₃/石墨烯和(C)Bi₂Se₃/F-石墨烯的原子结构和能带结构。紫色、绿色、棕色和黑色球体分别表示铋、硒、碳和氟原子。红色曲线和虚线分别表示狄拉克锥和费米能级。^[1]

在这项工作中，他们通过第一性原理计算来研究在衬底上生长的TI薄膜，以理解实验并证明衬底调节费米能级和狄拉克点的可行性。上述由衬底引起的狄拉克点与费米能级的分离可以在TI与衬底之间的功函数差和电荷转移的情况下解释。厚度相关的费米能级位移与TI薄膜的态密度随厚度的变化有关。为了补偿样品中几乎总是存在的Se、Te空位和反位所引起的费米能级的向上偏移，我们提出使用具有很高功函数的衬底将费米能级拉低到狄拉克点。

图2 (a)原始Bi₂Te₃，(b) Bi₂Te₃/Si(11 111)和(c) Bi₂Te₃/F-Si(111)的原子结构和能带结构。紫色、浅棕色、蓝色、黑色和青色球体分别表示Bi、Te、Si、F和H原子。红色曲线和虚线分别表示狄拉克锥和费米能级。^[1]

他们用第一性原理计算研究了拓扑绝缘体(Bi₂Se₃和Bi₂Te₃)和衬底(石墨烯、Si(111)及其氟化物)的异质结构。结果表明，当衬底上的功函数低于衬底上的TI时，如Bi₂Se₃/石墨烯和Bi₂Te₃/Si(111)中，费米能级升高到狄拉克点以上，则TI将从衬底获得电子。他们的计算发现，随着TI层厚度的增加，费米能级与狄拉克点之间的距离减小，这与实验结果吻合得很好。

[1] Wenliang Liu et al 2015 J. Phys.: Condens. Matter 27 435003.

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