【摘要】 在Lin Zhu等人的工作中利用第一性原理和玻尔兹曼输运理论研究了FeAsS的电子结构和热电性质。

FeAsS是地球上一种含砷矿物的硫化物。先前的研究表明，FeAsS是一种具有间接带隙的抗磁性半导体。它结晶在空间群p21/c的单斜结构中，每个单元有四个化学式单元（Z=4）。

 

在Lin Zhu等人[1]的工作中利用第一性原理和玻尔兹曼输运理论研究了FeAsS的电子结构和热电性质。FeAsS是空间群p21/c的单斜结构，每个单元有四个化学式单元（Z=4），如图1a、b所示，晶格参数为a=5.74Å、b=5.67Å、c=5.76Å，这与之前的结果一致。11 FeAsS的原子位置如表1所示。考虑到自旋轨道耦合（SOC）对电子传输系数的可能影响。

 

首先，计算了有或没有SOC的能带结构，如图1c所示，发现SOC使整个能带略有上移，但能带结构的形状和带隙几乎不变，这意味着SOC对FeAsS的热电性能的影响很小；

 

因此，在下面的热电计算中不考虑SOC。从图1c，d所示的电子能带结构可以发现，FeAsS是一种间接带隙为0.73eV的半导体，它略低于先前研究的0.75或0.78eV的值。这种中等的带隙意味着可以在合理的掺杂水平内优化热电性能。

 

我们注意到，在整个能量范围内的态密度（DOS）主要来源于Fe原子的d轨道，更重要的是，价带表现出比导带高得多的DOS。意味着p型掺杂的热电性能优于n型掺杂的。

 

图1 FeAsS的结构(a)俯视图,(b)侧视图,(c)计算具有(红线)和不具有(黑线)自旋-轨道耦合的能带结构,(d)全部和部分DOS,虚线对应于费米能级[1]

 

图2显示，p型的ZT优于ntype，这与之前对能带和DOS的分析一致，其中价带的DOS远高于费米能级周围导带的DOS。

 

此外，注意到，沿x方向和y方向的ZT值之间只有微小的差异，p型沿x方向的最佳ZT和y方向最佳ZT分别为0.84和0.82，n型为0.62和0.71。

 

p型和n型沿z方向的最佳ZT分别为0.63和0.59。沿x方向和y方向的ZT值明显大于沿z方向的值。其表明FeAsS是一种良好的热电材料。

 

图2 在300、600和900K的温度下p型和n型FeAsS沿(a)x,(b)y和(c)z方向的无量纲品质因数ZT作为载流子浓度的函数[1]

 

结果表明，FeAsS是一种间接带隙为0.73eV的半导体。无量纲品质因数（ZT）具有明显的各向异性，在x和y方向上的ZT值明显大于在z方向上的值，并且p型掺杂比n型掺杂具有更好的热电性能。

 

最大ZT值可以达到0.84，这是针对沿x方向的p型掺杂。晶格热导率极低，小于1 W m-1 K-1。结果表明，FeAsS是一种很有前途的热电应用候选者。

 

[1] ACS Omega 2018, 3, 13630−13635.

 

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