【摘要】 在Jingyuan Yan等人的研究中结合扫描透射电子显微镜中的振动电子能量损失谱（EELS）和密度泛函微扰理论（DFPT）研究了Al2O3 GBs的局域声子模式

晶体材料的晶格振动行为，即声子模式，是一种重要的材料特性，与材料热导率、热电性能、电传输、结构稳定性等许多性能息息相关。模式晶界（GB）等纳米级缺陷会引入局部声子模式并影响块体材料的热、电、光学和机械性能。非常需要将单个缺陷的声子模式和原子排列相关联，以精确理解结构-性质关系。在Jingyuan Yan等人的研究中结合扫描透射电子显微镜中的振动电子能量损失谱（EELS）和密度泛函微扰理论（DFPT）研究了Al2O3 GBs的局域声子模式。其实验过程中的测量装置如图1所表示。

 

图1 Al2O3GB 的原子结构和 EELS 测量装置。 (a) [0001]取向的Σ7a Al2O3 GB的iDPC图像； (b) 模拟GB的[0001]方向投影； (c) 离轴EELS测量示意图。右上插图显示了模拟电子衍射图案，其中绿色圆圈突出显示了 EELS 收集角度

 

图 2a 显示了 GB 的高角度环形暗场 (HAADF) 图像，图 2b 显示了 GB 上背景扣除振动 EELS 光谱的相应线剖面图。声子信号在 GB 附近约 1.5 nm 内突然变化，表明高度局域化性质，其表现出与金刚石-cBN 异质界面中报告的过渡区域相似的宽度41，并且比 SiC 中的桩断层稍窄。定量比较GB 和bulk 的两个光谱，差值进一步计算为diff=spectrumbulk−spectrumGB，如图2c 所示。主要特征是，在<50 meV和>80 meV的能量范围内，获得正diff值，表明GB区域中的振动比块体更活跃，而在50−80 meV的能量范围内，diff值计算得出的值低于 0，表明该能量范围内的声子数量相当小，因此 GB 区域的振动活动较低。

 

图2 声子测量的实验结果。 (a) EELS 测量区域的 HAADF 图像； (b) 测量的整个 GB 声子光谱的强度图； (c) GB 和块体区域的声子谱的比较。

 

对不同取向错误的晶界的振动谱测量进一步验证了这一结论。图 3 显示了 Σ19a GB 的空间不同 EELS 响应。如图3a所示，Σ19a GB单元由一个7环、一个8环和三个6环组成。 6环区域的键长变化比7环和8环区域的要小，而取向差基本上是通过键角的变化来拟合的。图 3c 显示了 6 环和 7&8 环区域与本体相比的振动谱，其中测量是在图 3b 所示的区域进行的。可以看出，7环和8环区域比6环区域表现出更大的变化，而6环区域表现出7环和8环区域和体积的中间状态。这种差异在图 3d 的 EELS 映射中清晰可见，特别是在 25 和 70 meV 时，其中 7 环和 8 环区域分别显示出更高和更低的强度。这些结果进一步证实了结论：局域声子的变化主要是由键长的变化引起的。

 

图3 Σ19a GB 中空间不同的 EELS 响应

 

从振动EELS获得的GB和块体之间的差异表明，GB在<50 meV和>80 meV的能量范围内表现出更活跃的振动，进一步的DFPT结果证明GB处键长的广泛分布是其主要影响因素。局域声子模式的出现。这项研究提供了对声子-缺陷关系的见解，对于多晶材料的设计和应用具有重要意义。

 

[1] : Nano Lett. 2024, 24, 3323−3330

 

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